Zum Weltstar wurde Deneuve zwei Jahre später mit "Belle de Jour" (dt. "Schöne des Tages") von Luis Buñuel, eines seiner bekanntesten Werke. In dem Film spielt sie eine bürgerliche Frau, die sich nachmittags als Prostituierte ihr Geld verdient. Spätestens ab jetzt galt Deneuve als Sinnbild der Erotik und Begierde. Star-Regisseur und Begründer der Nouvelle Vague Francois Truffaut sagte damals über sie: "Sie ist so schön, dass ein Film, in dem sie spielt, auch ohne Geschichte auskommt."
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