Ihre Wandelbarkeit bewies Robbie wenig später in der Rolle der Antiheldin Harley Quinn im Action-Hit "Suicide Squad" an der Seite von Jared Leto, Will Smith und Cara Delevingne. Für die damals 26-Jährige eine einzigartige Erfahrung. Wie sie erzählt, seien die Dreharbeiten extrem gewesen. Sie habe sich für die Actionszenen aus ihrer Komfortzone bewegen und an ihre Grenzen gehen müssen. Das wurde belohnt: Für ihren Auftritt bekam sie den Critics’ Choice Movie Award in der Kategorie "Best Actress in an Action Movie" (dt. Beste Schauspielerin in einem Actionfilm) sowie den People’s Choice Award für die "Favorite Action Movie Actress" (dt. Beste Action-Darstellerin).
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